Sinteza naprednih anorganskih katalizatora s povećanim brojem kiselih mjesta

Glavni istraživač

Kategorija
Projekti Hrvatske zaklade za znanost
Iznos financiranja
924.000,00 Kn
HRK
Datum početka
1.3.2017.
Datum završetka
28.2.2021.
Status
Aktivan
Više informacija

Zavod za kemiju materijala

Cilj ovog projekta je provesti sustavno istraživanje u području sinteze i karakterizacije zeolitnih katalizatora s povećanim brojem kiselih mjesta za pretvorbu metanola u olefine. Broj dostupnih Lewis-ovih i Bronsted-ovih kiselih mjesta na čvrstim katalizatorima je od najveće važnosti za efikasnost katalizirane organske reakcije. 
U cilju razjašnjenja utjecaja različitih zeolitnih struktura (MFI, MOR, BEA, FAU) na katalitička  svojstva za pretvorbu metanola u olefin, sintetizirat će se kristali različitih zeolita (ZSM-5, mordentie, beta, ZY) mikrometarske veličine čije će se katalitičke mogućnosti poboljšati na dva načina: 

  • povećanjem dostupne specifične površine kristala
  • povećanjem broja kiselih mjesta

Površina kristala može se povećati kroz redukciju njihove veličine tj. pripravom kristala nanometarskih dimenzija ili pravljenjem većih pora (mezopora) na kristalima mikrometarske veličine. Mezoporoznost kristalnog materijala može se postići sintezom hierarhijskih zeolita koristeći dva (ili više) templata za sintezu te tehnikom dealuminacije/desilikacije. 

Drugi način povećanja broja kiselih mjesta u pripravljenim zeolitima je uvođenje određenih kationa metala (Ti, Zr, Fe, Sn) ionskom zamjenom u čvrstom stanju metodom mljevenja i/ili mokrom impregnacijom. 
Dodatni post-sintetski tretman pripravljenih hierarhijskih zeolita, provodit će se ugradnjom nanometarskih čestica metalnih oksida (priređenih sol-gel postupkom) u njih da čine hibridne (kompozitne) katalizatore. 

Broj katalitičkih kiselih mjesta će se određivati uporabom vakuumske FTIR spektroskopije adsorbiranog piridina ili sličnih modelnih organskih molekula. Za karakterizaciju strukturnih, čestičnih i katalitičkih svojstava uzoraka koristit će se razne tehnike/metode: PXRD, AAS, OM, SEM, TEM, LLS, FTIR, DR-UV/Vis, NMR, TG-DTG, adsorpcija/desorpcija dušika, PALS. 

Očekivani rezultati bi trebali provjeriti utjecaj slijeda događaja na nastajanje čestica prekursora [primarni (gel) -> sekundarni („crvolike“ čestice) -> tercijarni (kondenzirani agregati) -> kristalni produkt(i)], kao i na njihova svojstva. Krajnji cilj je pronaći opću zakonitost, kako bi se mogao kontrolirati proces kristalizacije te strukturna, morfološka i čestična svojstva krajnjeg produkta za navedene tipove zeolita.

 

Voditelj projekta:

Dr. sc. Josip Bronić (znanstveni savjetnik)

 

Suradnici na projektu:

Dr. sc. Tatjana Antonić Jelić (viši znanstveni suradnik)

Dr. sc. Sanja Bosnar (znanstveni suradnik)

Dr. sc. Ana Palčić (znanstveni suradnik, suradnica na projektu samo prvu godinu)

Dipl. ing. Andreas Puškarić (stručni suradnik)

Dr. sc. Stjepko Krehula (viši znanstveni suradnik)

Dr. sc. Girolamo Giordano (redoviti profesor Università della Calabria, Cosenza, Italy)

Dr. sc. Boris Subotić (znanstveni savjetnik u mirovini)

 

Rezultati projekta publicirani su:

  • u znanstvenim člancima u časopisima:
  1. S. Bosnar, S., M. Dutour Sikirić, V. Smrečki, J. Bronić, S. Šegota, V. Strasser, T. Antonić Jelić, A. Palčić, B. Subotić, „Controlled aggregation of core(amorphous silica) @shell(TPA+-polysilicate) nanoparticles at room temperature by selective removal of TPA+ ions from the nanoparticle shell†“, Inorg. Chem. Front., 6 (2019) 1639–1653. DOI:10.1039/C9QI00200F (IF18=5,934 Q1) 
  2. S. Bosnar, T. Antonić Jelić, J. Bronić, M. Dutour Sikirić, S. Šegota, V. Čadež, V. Smrečki, A. Palčić, B. Subotić “Deep Insights into the Processes Occurring during Early Stages of the Formation and Room-Temperature Evolution of the Core (Amorphous SiO2)@Shell (Organocations) Nanoparticles”, J. Phys. Chem. C 122 (2018) 9441-9454  DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b00024 (IF=4,309 Q1,Q2,Q2)
  • u zbornicima radova/abstrakata sa skupova:
  1. J. Bronić, I. Landripet, A. Puškarić, T. Antonić Jelić, S. Bosnar, G. Madak, “Synthesis of hierarchical Mordenite with more acid sites”, Book of abstracts, Perth, Australija, 7-12.7.2019, poster no. 457.
  2. I. Landripet, SKIKI,
  3. I. Landripet, A. Puškarić Josip Bronić, “The role of preparation way of Zeolite Beta crystals on their acid places content”, 4th Euro Asia Zeolite Conference 27-30th January 2019, Book of summaries, Taormina, Italy, SO7.
  4. J. Bronić, G. Medak, I. Landripet, A. Puškarić, T. Antonić Jelić, S. Bosnar, “The role of method of preparation of zeolite zsm-5 crystals on their acid sites”, 4th Euro Asia Zeolite Conference 27-30th January 2019, Book of summaries, Taormina, Italy, P43.
  5. S. Bosnar, D. Bosnar, "Positron annihilationcharacteristics of some low silica zeolites", Proceedings of the 7th Slovenian-Serbian-Croatian Symposium on Zeolites, N. Zabukovec Logar, N. Rajić, J. Bronić (Eds.), CROZA, Ljubljana, Slovenia, May 25-27, 2017, 67-69.
  6. N. Ren, S. Bosnar, B. Subotić, "Study of the Formation of Nanosized MFI Particles in the Liquid Phases of Heterogeneous Aluminosilicate Reaction Mixtures During Their Long-Time, Room-Temperature Ageing", poster at 7th FEZA Conference- Book of abstracts, Sofia, Bulgaria, July 3-7.7.2017, p.
  7. A. Palčić, K. Juraić, M. Buljan, Ž. Petrović, J. Bronić, V. Valtchev, "The Study of the Formation of Zincosilicate Zeolite RUB-17 (RSN-type)", poster at 7th FEZA Conference - Book of abstracts, Sofia, Bulgaria, July 3-7.7.2017, p154.
  8. J. Bronić, T. Antonić Jelić, S. Bosnar, V. Smrečki, M. Dotour Sikirić, B. Subotić, "The role of Na+ ions in formation of the primary particles during synthesis of zeolite, using TPAOH as template", poster at 7th FEZA Conference - Book of abstracts, Sofia, 2017, p154.

 

Diseminacijske aktivnosti članova Projekta:

(Redni broj; Ime i prezime člana istraživačke grupe; Uloga člana projekta; Naziv; Datum/Razdoblje; Mjesto; Vrsta publike; Broj sudionika; Obuhvaćene države)

  1. Josip Bronić; izlaganje na konferenciji; 19th International Zeolite Conference; konferencije; 07.07.2019 - 12.07.2019; Perth, Australija; znanstvena javnost, oko 500 sudionika, oko 60 država.
  2. Josip Bronić; izlaganje na konferenciji; 4th Euro Asia Zeolite Conference; konferencije; 27.01.2019 - 31.01.2019; Taormina, Italija; znanstvena javnost; oko 150 sudionika; 24 države.
  3. Glorija Medak; izlaganje na konferenciji; 4th Euro Asia Zeolite Conference; konferencije; 27.01.2019 - 31.01.2019; Taormina, Italija; znanstvena javnost; oko 150 sudionika; 24 države.
  4. Tatjana Antonić Jelić; izlaganje na konferencij; 4th European Conference on Smart Inorganic Polymers; konferencije; 01.03.2018 - 03.03.2018; Zagreb, Hrvatska; znanstvena javnost; oko 50 sudionika; 15 država.
  5. Josip Bronić; pozvano predavanje, Seminary of Department of Environmental and Chemical Engineering, University of Calabria, prezentacije; 10.10.2017; Rende, Italija; znanstvena javnost; oko 20 sudionika; Hrvatska, Italija.
  6. Josip Bronić; organizator;7th Slovenian-Serbian-Croatian Symposium on Zeolites, konferencija, 25.05.2017 - 27.05.2017; Ljubljana, Slovenija; znanstvena javnost; oko 50 sudionika; Slovenija, Hrvatska, Srbija, Italija, Njemačka.
  7. Andreas Puškarić; izlaganje na konferenciji; 7SSCS; konferencija, 25.05.2017 - 27.05.2017; Ljubljana; znanstvena javnost; oko 50 sudionika; Slovenija, Hrvatska, Srbija, Italija, Njemačka.
  8. Sanja Bosnar; izlaganje na konferenciji; 7SSCS; konferencija, 25.05.2017 - 27.05.2017; Ljubljana; znanstvena javnost; oko 50 sudionika; Slovenija, Hrvatska, Srbija, Italija, Njemačka.
  9. Ana Palčić; pozvano predavanje; 7SSCS; konferencija, 25.05.2017 - 27.05.2017; Ljubljana; znanstvena javnost; oko 50 sudionika; Slovenija, Hrvatska, Srbija, Italija, Njemačka.
  10. Josip Bronić; ostali sudionici; 7th FEZA Conference; konferencije; 03.07.2017 - 07.07.2017; Sofija; znanstvena javnost; oko 350 sudionika; više od 30 država.
  11. Sanja Bosnar; ostali sudionici; 7th FEZA Conference; konferencije; 03.07.2017 - 07.07.2017; Sofija; znanstvena javnost; oko 350 sudionika; više od 30 država.
  12. Ana Palčić; ostali sudionici; 7th FEZA Conference; konferencije; 03.07.2017 - 07.07.2017; Sofija; znanstvena javnost; oko 350 sudionika; više od 30 država.
  13. Girolamo Giordano; pozvano predavanje; Seminar Zavoda za kemiju materijala i ovog HrZZ projekta; prezentacije; 05.04.2017 - 05.04.2017; Zagreb; znanstvena javnost; oko 20 sudionika; Hrvatska, Italija.
  14. Girolamo Giordano; pozvano predavanje; Seminar Zavoda za kemiju materijala i ovog HrZZ projekta; prezentacije; 05.04.2017 - 05.04.2017; Zagreb; znanstvena javnost; oko 20 sudionika; Hrvatska, Italija.

 

Oprema nabavljena sredstvima projekta:

  • Infracrveni spektrometar s Fourierovim transformacijama (FTIR), PerkinElmer, model Frontier s ATR jedinicom. Nabava je dijelom financirana sredstvima HrZZ Projekta.
  • VibraVac – samoizgrađeni vakuum FTIR modul (slika lijevo) i njegova ćelija s IR prozorima (slika desno) umetnuta na radni položaj u FTIR uređaju. Izrada ćelije(a) je dijelom financirana sredstvima HrZZ Projekta.
  • Programabilna mufolna peć za žarenje u određenoj atmosferi do temperature 1100 °C (slika lijevo). Konvekcijska peć za sinteze do temperature 250 °C (slika desno). Obje su peći u potpunosti nabavljene sredstvima HrZZ Projekta.
  • Magnetska mješalica s grijačem (slika lijevo) i magnetska mješalica s 8 mjesta (slika desno). Obje su mješalice u potpunosti nabavljene sredstvima HrZZ Projekta.
  • Termostatirana treskalica (slika lijevo) i ultrazvučna kupelj (slika desno), u potpunosti nabavljeni sredstvima HrZZ Projekta.
  • Analitička vaga (slika lijevo) i autoklavi (slika desno), u potpunosti nabavljeni sredstvima HrZZ Projekta.

Ova stranica koristi kolačiće

neki od tih kolačića nužni su za ispravno funkcioniranje stranice, dok se drugi koriste za praćenje korištenja stranice radi poboljšanja korisničkog iskustva.

Za više informacija pogledajte naše uvjete korištenja.

  • Kolačići koji su nužni za ispravno funkcioniranje stranice. Moguće ih je onemogućiti u postavkama preglednika.